Το αρχείο του σοσιαλιστή πολιτικού και δημοσιογράφου Νίκου Γιαννιού περιλαμβάνει αλληλογραφία, έγγραφα, έντυπα, αποκόμματα, προκηρύξεις, αφίσες κ.ά. που αφορούν την ιδεολογική πορεία και πολιτική δραστηριότητα του ίδιου και του Σοσιαλιστικού Κόμματος Ελλάδος του οποίου ήταν ιδρυτικό μέλος. Περιλαμβάνει μαρτυρίες για τη σχέση του με πρόσωπα της πολιτικής (Πλαστήρας, Παπαναστασίου, σοσιαλιστές) και των γραμμάτων (Χατζόπουλος, Ψυχάρης κ.ά.), με άλλα κόμματα και οργανώσεις, καθώς και για τη στάση του σε θέματα όπως ο δημοτικισμός, οι εθνικές διεκδικήσεις κ.ά.
Στο αρχείο προστέθηκαν χειρόγραφα άρθρων, ποιημάτων, σημειωμάτων του Νίκου Γιαννιού, άρθρα του δημοσιευμένα σε διάφορα έντυπα. Αποκόμματα δημοσιευμάτων που αφορούν τον Γιαννιό και θέματα που παρακολουθεί (κυρίως το γλωσσικό). Στοιχεία για τη σχέση των ελληνικών σοσιαλιστικών και φεμινιστικών οργανώσεων με αντίστοιχες διεθνείς.
Ενδιαφέροντα στοιχεία για τη λειτουργία σοσιαλιστικών εντύπων που διευθύνονταν από τον Γιαννιό: εφημερίδα Κοινωνία (1919), εφημερίδα Λαός (Πόλη, 1909), περιοδικό Σοσιαλιστική Ζωή (1931-1934). Στη δωρεά περιλαμβάνονται σειρές φύλλων των εφημερίδων Ριζοσπάστης (1918-19, 1924), Σοσιαλισμός (1918-19), Εργατικά Δίκαια (1919), Άμυνα (1920), Έρευνα (1911), Εργατική Φωνή Βόλου (1927-1928), La Française (1923-1932) κ.ά., των περιοδικών Σοσιαλιστική Ζωή (1929-1934), Ελληνίς (1925, 1929, 1931), Σοσιαλιστικά φύλλα (1915), Επίκαιρος-Χρονικά (Πόλη, 1909-1912), Νέον Πνεύμα (Πόλη, 1908-1909), καθώς και βιβλία από τη βιβλιοθήκη Νίκου και Αθηνάς Γιαννιού. Πέντε φάκελοι και σειρές εντύπων.
Το αρχείο της Αθηνάς Γαϊτάνου (αρχικά Γαϊτανοπούλου)-Γιαννιού, εκπαιδευτικού, συγγραφέως, δημοσιογράφου, από τις πρώτες Ελληνίδες φεμινίστριες, περιλαμβάνει αλληλογραφία, έγγραφα και έντυπα από τη ζωή και δραστηριότητά της στην Πόλη ως αρχισυντάκτριας του περιοδικού Νέον Πνεύμα και συνεργάτιδας άλλων περιοδικών καθώς και από τη σχέση της με λογίους της Πόλης. Επίσης, περιέχει πλούσιο υλικό από τη δραστηριότητά της σε σοσιαλιστικές και φεμινιστικές οργανώσεις, στοιχεία για Ελληνίδες και ξένες φεμινίστριες, σοσιαλίστριες, συγγραφείς, καλλιτέχνιδες, στοιχεία για τη συνεργασία της με ελληνικούς και διεθνείς οργανισμούς (Κοινωνία των Εθνών κ.α.), και την ίδρυση Λαϊκού Πανεπιστημίου.

Στις αρμοδιότητες του Πολιτικού Γραφείου του Πρωθυπουργού εντασσόταν κυρίως η διευκόλυνση της επικοινωνίας των πολιτών με τους φορείς της δημόσιας διοίκησης και η προώθηση των υποθέσεών τους. Κατά συνέπεια στο αρχείο συγκεντρώνονται διάφορα αιτήματα προσφύγων, προσφυγικών συλλόγων και σωματείων που αφορούν την επίλυση ζητημάτων του προσφυγικού πληθυσμού.
Επιπλέον, το Πολιτικό Γραφείο λειτουργώντας επικουρικά στο έργο του πρωθυπουργού διεκπεραίωνε και υποθέσεις που σχετίζονταν με την εξωτερική πολιτική του ελληνικού κράτους. Έτσι, στο αρχείο έχουν διασωθεί σημαντικά έγγραφα που σκιαγραφούν τις ενέργειες της ελληνικής διπλωματίας, ιδιαίτερα της περιόδου 1917-1923. Υπενθυμίζεται ότι κατά την παραπάνω περίοδο σημειώθηκαν γεγονότα-ορόσημα για τη σύγχρονη ιστορία του ελληνικού κράτους: η συμμετοχή της Ελλάδας στον Α΄ Παγκόσμιο Πόλεμο, η εδαφική επέκταση στη Θράκη και τη Μικρά Ασία, η υπογραφή της Συνθήκης των Σεβρών, η στρατιωτική ήττα στο Μικρασιατικό Μέτωπο, ο ξεριζωμός του ελληνικού πληθυσμού και η υπογραφή της Σύμβασης ανταλλαγής των πληθυσμών και της Συνθήκης Ειρήνης στη Λωζάννη. Το Πολιτικό Γραφείο ήταν επίσης μέρος του προπαγανδιστικού μηχανισμού στήριξης των διεκδικήσεων της ελληνικής εξωτερικής πολιτικής. Στο πλαίσιο αυτό εντάσσονται φάκελοι του αρχείου και έγγραφα για τις εθνικές διεκδικήσεις σε Μικρά Ασία, Πόντο και Θράκη, την παροχή στατιστικών στοιχείων του ελληνορθόδοξου πληθυσμού των παραπάνω περιοχών για την στήριξη των ελληνικών αιτημάτων στη συνδιάσκεψη ειρήνης στο Παρίσι κ.ά.
Η υπηρεσία του Πολιτικού Γραφείου συγκέντρωνε ακόμη και πληροφορίες που αφορούσαν τις επιχειρήσεις και την οργάνωση του ελληνικού στρατεύματος, αλλά και την εσωτερική ασφάλεια της χώρας. Έτσι, υπάρχουν φάκελοι με πληροφορίες για τις επιχειρήσεις των ελληνικών δυνάμεων στον Α΄ Παγκόσμιο Πόλεμο και στη Μικρασιατική Εκστρατεία με χάρτες διάταξης των ελληνικών, συμμαχικών και εχθρικών στρατευμάτων.
Σημαντικά στοιχεία μπορούν να αντληθούν, επίσης, από το υλικό του αρχείου για την κοινωνική ιστορία της χώρας. Για παράδειγμα, η αποκατάσταση των προσφύγων μετά το 1922, ο πόνος του χαμού συγγενών τους και η εχθρική διάθεση των ντόπιων απέναντί τους είναι ζητήματα που διαπερνούν το υλικό του αρχείου. Υπάρχουν λοιπόν φάκελοι της Επιτροπής Αποκατάστασης Προσφύγων και της Ανώτατης Διεύθυνσης Προσφύγων, πληθώρα υπομνημάτων προσφυγικών οργανώσεων, ενώ ιδιαίτερη μνεία πρέπει να γίνει στους φακέλους με αιτήσεις συγγενών ελλήνων στρατιωτών και προσφύγων με τις οποίες ζητούσαν πληροφορίες για την τύχη των δικών τους που δεν είχαν επιστρέψει από τη Μικρά Ασία. Στοιχεία υπάρχουν και για την περίθαλψη και αποκατάσταση των προσφύγων πριν από το 1922, για τη μεταφορά του ελληνικού πληθυσμού που είχε συγκεντρωθεί στον Καύκασο και τη νότια Ρωσία, για την παλιννόστηση των προσφύγων στις εστίες τους, για τους κεμαλικούς διωγμούς των ελληνορθόδοξων πληθυσμών, για την οργάνωση της ελληνικής διοίκησης στη Μικρά Ασία και την Ανατολική Θράκη, κ.ά.

Από το αρχείο Γεωργίου Μπαλτατζή (1893-1922):

Έγγραφα του Υπουργείου Εξωτερικών (1921): τηλεγραφήματα και αντίγραφα τηλεγραφημάτων από πρεσβείες και υπηρεσίες του κράτους προς το Υπουργείο Εσωτερικών για ποικίλα θέματα (1921-1922).
Διακοινώσεις, υπομνήματα και πρακτικά της διάσκεψης του Λονδίνου (Φεβρουάριος-Μάρτιος 1921).
Έκθεση για την κατάσταση στην Κωνσταντινούπολη και για την οργάνωση του δικτύου πληροφοριών στη Μακεδονία (20 Μαΐου 1921).
Σχέδιο υπομνήματος το Γεωργίου Μπαλτατζή για τη συνθήκη των Σεβρών (1920).
Πρακτικά της συνάντησης των: Λόρδου Κώρζον, Γεωργίου Μπαλτατζή, Δημητρίου Γούναρη και Ραγκαβή (27 Οκτωβρίου 1921).
Επιστολές, κοινοποιήσεις και υπομνήματα προς τον Γεώργιο Μπαλτατζή κατά το διάστημα της υπηρεσίας του στο Υπουργείο Εξωτερικών (1921).
Πρακτικά συνομιλιών μεταξύ Λόυντ Τζωρτζ και Οικουμενικού πατριάρχη Μελέτιου (18 Ιανουαρίου 1922).
Απολογία ενώπιον του Επαναστατικού Δικαστηρίου (12 Νοεμβρίου 1922).
Εφημερίδες και αποκόμματα τύπου με άρθρα για τη Δίκη των Έξι· εφημερίδες με σύγχρονα πολιτικά θέματα (1918-1920).
Αγορεύσεις του Ελευθερίου Βενιζέλου. Έγγραφα σχετικά με το κατηγορητήριο των κυβερνήσεων Σκουλούδη, Λάμπρου και Γούναρη.

Από το φάκελο Χαρίκλειας Μαυροκορδάτου - Μπαλτατζή (1893-1926):
Σημειώσεις, ενθυμήσεις και σκέψεις της Χαρίκλειας Μπαλτατζή (1893-1915, 1922-1924).

Από το φάκελο Νικολάου Μπαλτατζή - Μαυροκορδάτου (1920-1929):
Επιστολές των Εμμανουήλ και Νικολάου Μπαλτατζή προς τη μητέρα τους Χαρίκλεια (1920-1921)· αλληλογραφία μεταξύ των αδελφών Νικολάου και Εμμανουήλ (Νώλη) Μπαλτατζή - Μαυροκορδάτου (1921)· επιστολές διαφόρων προς τον Νικόλαο Μπαλτατζή - Μαυροκορδάτο (1921)· εκτεταμένη επιστολογραφία της Χαρίκλειας Μπαλτατζή προς το γιο της Νικόλαο, όταν υπηρετούσε στο Μικρασιατικό μέτωπο (1921-1922), και του έτους 1924.
Σημειώσεις του Νικολάου Μπαλτατζή - Μαυροκορδάτου με τον τίτλο «Περίληψις των επιχειρήσεων του 2ου Συντάγματος Ιππικού κατά την τελευταία υποχώρηση εκ Μ. Ασίας».

Φωτογραφίες, σημειώσεις και βιβλιογραφικό υλικό.
Χειρόγραφες και δακτυλόγραφες σημειώσεις Ε. Δαλέζιου για τα Καραμανλίδικα, αποκόμματα ελληνικών εφημερίδων με συναγωγή τουρκικών λέξεων σε χρήση στην ελληνική γλώσσα, εφημερίδα Μικρασιατική Ηχώ (τρία φύλλα 1963, 1970, 1972) φωτογραφίες καραμανλίδικων χειρογράφων, φωτοτυπίες από σελίδες τίτλου καραμανλίδικων εκδόσεων, καραμανλίδικες επιγραφές. Εκδόσεις, χειρόγραφα, films και φωτογραφίες από καραμανλίδικα βιβλία
Σημειώσεις, αποκόμματα και φωτογραφίες από τις βιβλιοθήκες της Κωνσταντινούπολης, τα αρχεία του πατριαρχείου, τα τουρκικά αρχεία, την τουρκική γλώσσα, κατάλογος εκδόσεων του Γαλλικού Αρχαιολογικού Ινστιτούτου Κωνσταντινούπολης, τετράδιο Ημερολογίου Ε. Δαλέζιου με τίτλο "Constantinople byzantine et turque: ruines et monuments 1910-1914-1918" με ένθετες φωτογραφίες μνημείων και κτηρίων, ανάτυπο από τεύχος της Revue des Etudes Byzantines (1959), κείμενο με τίτλο "Constantinople 1928. Impression de voyage par Marguerite Devigne,"
Αρνητικά και υαλόπλακες τοπίων, αρχαίων, χριστιανικών και μουσουλμανικών μνημείων καθώς και προσώπων από Κωνσταντινούπολη, Προύσα, Ικόνιο, Σμύρνη, Άδανα, Μουδανιά, Έφεσο, Νίκαια, Άγκυρα, Όλυμπο Βιθυνίας, και Ρόδο. Cartes-postales Κωνσταντινούπολης, Αγίων Τόπων, πορτρέτα σε cartes-postales και φωτογραφίες του Μουσταφά Κεμάλ Ατατούρκ, φωτογραφίες από την κηδεία του οικουμενικού πατριάρχη Ιωαννίκιου Γ΄, από πυρκαγιά στο Πέρα, από την κηδεία του σουλτάνου Μεχμέτ Ε΄ καθώς και φωτογραφίες του Ευγένιου Δαλέζιου από τις περιηγήσεις του στην Τουρκία. Φωτογραφία της σελίδας τίτλου της καραμανλίδικης εφημερίδας Ανατολή (1929). Φάκελος με τίτλο “Documents pour servir a une histoire de la photographie en Tourquie » (χειρόγραφες σημειώσεις και αποκόμματα), χειρόγραφα σχέδια ευρύτερης περιοχής Κωνσταντινούπολης, Σμύρνης κ.α. περιοχών Μικράς Ασίας.
Χειρόγραφες σημειώσεις, βιβλιογραφία, Notes sur les Haihorom και φωτοτυπίες. Καππαδοκία: Paul Goubert, “Note sur l’ histoire de la Cappadoce au debut du XIII s.”, L’ Eglise de Cappadoce. Νικομήδεια – Βιθυνία: χειρόγραφες σημειώσεις, αλληλογραφία, βιβλιογραφικές σημειώσεις, επιγραφικό υλικό, χειρόγραφοι χάρτες Βιθυνίας, σημειώσεις για τα ελληνικά χωριά Βιθυνίας, φωτογραφίες από τον Βόσπορο. Κέντρο Μικρασιατικών Σπουδών: χειρόγραφες και δακτυλόγραφες σημειώσεις και αναφορές για το Κέντρο, την ίδρυσή του και τις δραστηριότητές του, περιγραφές από επίσκεψη σε περιοχές της Μικράς Ασίας και βιβλιογραφία σχετική.
Αποκόμματα εφημερίδων τουρκικών και ελληνικών για Κωνσταντινούπολη και Μικρά Ασία
Χειρόγραφες σημειώσεις και βιβλιογραφία για το ισλάμ, την Τουρκία, τη Μικρά Ασία, βιβλιογραφικά δελτία. Βιβλιογραφία και βιογραφικά στοιχεία για τον μικρασιάτη λόγιο Ιωάνη Κάλφογλου (1871-1931). Φάκελος με υλικό για τη Μικρά Ασία με σημειώσεις, βιβλιογραφία, φύλλα της εφημερίδας Μικρασιατική Ηχώ, αποκόμματα εφημερίδων, φωτογραφίες της Προύσας και των Μουδανιών, χειρόγραφοι χάρτες Ανατολίας, Προύσας και Μουδανιών. Ανέκδοτο χειρόγραφο κείμενο του Ε. Δαλέζιου με τίτλο Les grandes lignes du peuplement de l’ Asie Mineure.